2003年，出演申爱、吴智昊主演的爱情动作电影《我的性急男友》，在片中饰演京珠，这是她的首部电影作品，从而正式进入演艺圈；之后，崔允素由于学业原因而没有继续拍戏

2008年，出演李泰兰、金圣洙主演的家庭情感剧《我的爱金枝玉叶》，从而正式复出。

2010年，出演玄彬、河智苑、尹尚贤主演的科幻爱情剧《秘密花园》，在剧中饰演男主角金洙元的妹妹金熙媛，与玄彬饰演一对兄妹；同年，出演池昌旭、都知嫄、吴智恩主演的家庭情感剧《笑吧，东海》。

2011年，客串赵茹珍、金桢勋、崔振赫主演的浪漫爱情喜剧《需要浪漫》，在剧中饰演男二号裴成贤的未婚妻；同年，出演池昌旭、俞承浩、尹素怡主演的古装武侠剧《武士白东秀》，在剧中饰演表面以艺妓身份生存、实际为杀手集团“黑纱竹笼”做事的九香。

2012年，出演金南珠、刘俊相、尹汝贞主演的爱情喜剧《顺藤而上的你》；同年，出演崔日燮执导的家庭情感剧《没有你无法活下去》，在剧中饰演美丽大方、性格坦率的雪琳。

2013年，与庆收真、李俊合作主演家庭情感剧《恩熙》，在剧中饰演心直口快且自尊心很强的富家千金车英珠。

2014年，与柯有伦、徐鸣飞、张艾青合作主演动作喜剧电影《菜鸟》，在片中饰演爱耍大牌、遭受众多非议的女主角王曼菲；同年，与尹健搭档主演浪漫爱情剧《爱情频率37.2》。

2015年3月，推出与柯有伦合唱的歌曲《为爱》，并作为电影《菜鸟》的主题曲；同年，与谷尚蔚、杜海涛、梁家仁合作主演动作电影《拳霸风云》，在片中饰演因家境贫寒而被父母卖到妓院的女主角莎莎；同年6月，参加江苏卫视脱口秀节目《一票难求》的录制。

2016年1月23日，其主演的谍战情感剧《邻家英雄》在韩国OCN有线台播出，而她在剧中则饰演了中央情报局要员徐安；同年2月27日，其主演的家庭情感剧《家和万事成》在韩国MBC电视台播出，而她在剧中则饰演了奉三峰的小女儿奉海媛。

2016年4月8日，崔允素亮相京畿道某棒球场，为在这里举行的职业棒球比赛担任了开球。

崔允素在电视剧《秘密花园》中有着出色的表现。崔允素有着开朗甜美的笑容和略带神秘感的忧郁神情，而这也让她在演绎电影《菜鸟》时，更加游刃有余。

崔允素虽然不是歌手，但她在录制歌曲《为爱》时，却展现了其个人非常甜美的声音特质，也带给人一种淡淡的爱情滋味。

崔允素在一组时尚写真中，无论是温柔甜美，还是性感诱人，她都能驾驭自如，也显示出其作为演员的百变色彩。